З депутатського крісла − в тюремну камеру
З 1906 року Сергій Дмитрович починає активну громадську діяльність як депутат Державної Думи, в яку він був обраний від Калузької губернії. Перебуваючи одним з її членів, він вступив у ряди «Демократичної партії реформ» − легальної політичної організації, яка представляла собою опозицію царського уряду, і в 1906 році отримав популярність своїми заявами, що містили критику його внутрішньої політики.
Після того як в червні 1907 року указом царя перша Державна Дума була розпущена, частина її депутатів, в числі яких був і князь Урусов, звернулася до народу Росії з відозвою вдатися до громадянської непокори у відповідь на такий протизаконний акт. З боку уряду була негайна реакція, і незабаром Сергій Дмитрович разом зі своїми однодумцями опинився за ґратами, де провів близько року, будучи при цьому позбавлений права займати державні та громадські посади.
