Член масонської ложі
Вийшовши на свободу, Сергій Дмитрович присвятив багато часу заняття сільським господарством і часто публікував свої статті з цього питання в російських і зарубіжних друкованих виданнях. У 1909 році, перебуваючи у Франції, князь Урусов вступив в масонську організацію, членами якої були в той час його знамениті співвітчизники: історик В. О. Ключевський, а також мандрівник і письменник в. І. Немирович-Данченко – рідний брат відомого російського і радянського театрального діяча. Повернувшись на Батьківщину, він став активним діячем російського політичного масонства, роль якого в радянській історіографії всіляко замовчувалася.
Після лютневої революції 1917 року, коли заборона на роботу в державних органах втратив чинність, Сергій Дмитрович увійшов до складу Тимчасового уряду, зайнявши посаду заступника (товариша) міністра внутрішніх справ, а незадовго до жовтневих подій став членом Всеросійських установчих зборів.
