Колекція східних рукописних книг
Вона налічує близько 3800 томів арабською, турецькою та перською мовами. Сама рання рукопис є копією зборів хадисів Мухаммеда аль-Бухарі аль-Джамі аль-Сахих (810-870 рр.). Одна з найбільш цінних рукописів цієї колекції – копія роботи арабського географа XII століття Мухаммеда ібн Мухаммеда аль-Ідрісі, Нужата аль-Муштака, Ихтирака аль-афака («Розвага истомленного в мандрівці по областях»). Існують часткові каталоги цієї колекції англійською, арабською та болгарською мовами.
Зарубіжні і слов’янські рукописи
Ця колекція представлена середньовічними і позднесредневековыми документами і нараховує в цілому близько 1700 одиниць. В основному це рукописні книги релігійного і догматичного змісту, призначені для літургічного використання та повсякденних потреб чернечого життя: євангелія, псалтирі, апостоли, ординалы, літургіки, миссалы, різні види збірників, календар моральних настанов, змішані за змістом збірники, в тому числі часто різні апокрифічні твори, збірники гимнографий, збірники світських законів та церковних приписів (номоканонов), літургійні книги, бидроллы і т. д. В них також міститься світська та наукова література: перекладені й оригінальні твори, в тому числі твори античності, середньовіччя, приклади європейської наукової думки, болгарське відродження (роман Олександра, притча про «Троянського коня», історичні твори, листи, підручники, словники, різні трактати тощо).
Колекція слов’янських рукописних книг містить літературні пам’ятки Болгарії, Сербії, Валахії, Молдавії і Росії. У ній представлені багаті історичні матеріали письмовій культури в період пізнього середньовіччя, епохи османського панування та болгарського національного відродження.
Серед підписаних рукописів можна побачити імена літераторів, таких як священик Добрейшо, священик Іоанн, священик Іван, монах-копір Ріли Мардарий, чернець Спиридон, священик Висарион Дебара, Петро Граматик, священик Даниїл Этропольский, шкільний вчитель Недялко і його син Філіп, Йосиф Брадати, Никифор Рильський, священик Памво Калофер, Петро Царський, священик Панчо, Софроній Врацкий та інші. Колекція грецьких рукописів, більшість з яких були створені для потреб літургії, відображає відносини болгар з Константинопольським Патріархатом. Ці книги продовжують візантійські культурні традиції.
Цінною частиною колекції бібліотеки Кирила і Мефодія є Cantica Ecclesiastica (18-19 століття). Ця книга містить 34 гімну – anastasimatarions, katabasiai, heirmologions і т. д., більшість з яких написані болгарською мовою і прикрашені декоративними орнаментами.
